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近日，先進(jìn)院喻學(xué)鋒研究員課題組在黑磷化學(xué)活性和催化應(yīng)用領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)成果Rapid Activation of Platinum via Black Phosphorus for Efficient Hydrogen Evolution （黑磷對(duì)鉑基電化學(xué)析氫催化劑的快速活化作用）在線發(fā)表于化學(xué)領(lǐng)域的頂級(jí)刊物Angewandte Chemie International Edition（《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》，影響因子11.994）。論文共同第一作者是王欣博士和白力誠(chéng)博士，通訊作者是喻學(xué)鋒研究員。論文合作者包括Paul K Chu院士和Seeram Ramakrishna院士等。

氫能作為一種環(huán)境友好的能源可用于替代化石燃料，電化學(xué)分解水制備氫氣是獲得氫能有效的方法之一。在電化學(xué)析氫領(lǐng)域，鉑（Pt）由于其高性能和穩(wěn)定性，是最有效且難以被取代的析氫反應(yīng)（HER）催化劑，在氫燃料電池和很多工業(yè)催化中幾乎無可取代。然而，由于鉑在地殼中的儲(chǔ)量極低，導(dǎo)致其成本高昂，一克鉑的價(jià)格高達(dá)數(shù)百元，嚴(yán)重地阻礙了其大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用。因此，提高鉑的催化效率對(duì)鉑催化劑開發(fā)與應(yīng)用至關(guān)重要。

將異質(zhì)元素引入金屬催化劑可以帶來協(xié)同配體或應(yīng)變效應(yīng)，是改變金屬催化劑的改變電子/化學(xué)性質(zhì)的有效方法。但是，鉑的結(jié)構(gòu)和化學(xué)穩(wěn)定性使該過程變得困難，通常需要苛刻的條件，例如高溫、超高真空或物理濺射/蒸鍍，這些對(duì)設(shè)備要求較高并增加制備成本。此外，以上方法難轉(zhuǎn)變成大規(guī)模、低成本且商業(yè)上可行的方法。因此，開發(fā)有效的策略以精確地控制鉑催化劑的電子結(jié)構(gòu)十分具有挑戰(zhàn)性。

在本項(xiàng)研究中，喻學(xué)鋒研究員團(tuán)隊(duì)揭示了黑磷對(duì)鉑催化劑獨(dú)特的活化作用，利用黑磷與鉑之間的獨(dú)特的強(qiáng)吸附作用所自發(fā)形成的鉑-磷鍵，有效調(diào)控了鉑的電子結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明鉑-磷鍵的形成，對(duì)鉑納米顆粒產(chǎn)生強(qiáng)大的協(xié)同配體效應(yīng)，且該成鍵能力為黑磷所獨(dú)有，紅磷與鉑就無法形成鉑-磷鍵。鉑-磷鍵能夠促進(jìn)鉑催化劑的d帶中心下移，從而改變電化學(xué)反應(yīng)中間體的吸附自由能。通過改變黑磷烯的加入量可實(shí)現(xiàn)鉑-磷鍵含量的調(diào)控，使得鉑催化劑的電化學(xué)性能大幅提升?；谶@種黑磷的活化作用，只需要很少量的黑磷烯，即可使得鉑催化劑的電化學(xué)析氫性能提升3.5倍，且反應(yīng)在室溫條件下數(shù)分鐘內(nèi)即可完成，表明該鉑磷催化劑的巨大應(yīng)用價(jià)值。這項(xiàng)工作還為提升各種鉑基催化劑的催化效率提供了新方法，對(duì)燃料電池和工業(yè)催化等領(lǐng)域都意義重大。研發(fā)團(tuán)隊(duì)正依托合作企業(yè)興發(fā)集團(tuán)積極推動(dòng)此類黑磷-金屬?gòu)?fù)合催化劑的工業(yè)應(yīng)用。

本項(xiàng)目得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院前沿重點(diǎn)研究項(xiàng)目、中國(guó)博士后科學(xué)基金、深圳市基礎(chǔ)研究布局等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接

黑磷活化鉑催化劑的性能示意圖