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近日，中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院定量合成生物學(xué)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室于濤課題組與電子科技大學(xué)材料與能源學(xué)院夏川和鄭婷婷教授團(tuán)隊(duì)、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)/安徽工業(yè)大學(xué)曾杰教授團(tuán)隊(duì)合作，以處理酚酮產(chǎn)業(yè)的副產(chǎn)品丙酮為例，通過(guò)構(gòu)建電催化和生物催化耦合系統(tǒng)，將過(guò)剩丙酮以異丙醇（IPA）為媒介轉(zhuǎn)化為對(duì)香豆酸、脂肪酸、番茄紅素等高附加值天然產(chǎn)物。相關(guān)成果“Upcycling surplus acetone into long-chain chemicals using a tandem electro-biosystem”發(fā)表在2025年5月26日的Nature Sustainability《自然·可持續(xù)性》期刊上。

文章上線截圖

于濤課題組長(zhǎng)期致力于利用合成生物學(xué)方法，解決可持續(xù)制造、綠色能源的生物存儲(chǔ)與糧食安全等重大問(wèn)題。在過(guò)去幾十年里，大氣中的CO2通過(guò)熱化學(xué)、電化學(xué)、光化學(xué)以及一些耦合策略轉(zhuǎn)化為簡(jiǎn)單的低碳化合物（C_1-3）已經(jīng)取得了巨大進(jìn)展。然而，通過(guò)這些平臺(tái)生產(chǎn)復(fù)雜的化合物是極其困難的。而以這些平臺(tái)合成的低碳化合物為底物，可通過(guò)微生物細(xì)胞工廠轉(zhuǎn)化生產(chǎn)高碳化合物。于濤課題組的前期工作（Nature Catalysis |二氧化碳還原合成葡萄糖和脂肪酸?。┍砻?，通過(guò)電化學(xué)偶聯(lián)微生物細(xì)胞工廠，成功實(shí)現(xiàn)了將CO₂變成葡萄糖和脂肪酸（“空氣變糧油”），這為將CO₂可持續(xù)轉(zhuǎn)變成糖衍生食品和化學(xué)品提供了一種可行的、高效的方法，其具有更低的成本、更快的速度和更高的生產(chǎn)能力，該成果入選2022年由兩院院士評(píng)選出的“中國(guó)十大科技進(jìn)展新聞”。隨后，于濤課題組又成功的在酵母細(xì)胞內(nèi)構(gòu)建了一個(gè)合成能量系統(tǒng)（細(xì)胞“雙引擎”設(shè)計(jì)），可以支持細(xì)胞生長(zhǎng)并助力脂肪酸高效合成（Nature Metabolism | 理性設(shè)計(jì)構(gòu)建合成能量系統(tǒng)雙引擎助力細(xì)胞工廠）同時(shí)，課題組還利用合成生物學(xué)和代謝工程手段，將低碳化合物（C_1-3）例如甲醇、乙醇、異丙醇等，轉(zhuǎn)化為糖及糖衍生物，包括葡萄糖、肌醇、氨基葡萄糖、蔗糖和淀粉等（Nature Catalysis | 二氧化碳衍生的低碳原料制備糧食化合物）。

丙酮是一種常用的化工原料和溶劑，目前主要來(lái)源是異丙苯法制苯酚的副產(chǎn)品。然而作為苯酚的伴生物，丙酮與苯酚的市場(chǎng)需求差異卻很大，造成丙酮產(chǎn)能超額。在重視綠色和可持續(xù)發(fā)展的今天，如何實(shí)現(xiàn)過(guò)剩丙酮的高效利用和轉(zhuǎn)化，成為化工行業(yè)面臨的重要問(wèn)題和挑戰(zhàn)?；诖?，研究者在這項(xiàng)工作中提出了一種電催化-合成生物學(xué)協(xié)同策略，首先通過(guò)催化劑和反應(yīng)器設(shè)計(jì)，將丙酮經(jīng)過(guò)電化學(xué)加氫得到高純IPA，隨后經(jīng)過(guò)定向基因編輯的微生物發(fā)酵轉(zhuǎn)化為高附加值的天然產(chǎn)物，為化工副產(chǎn)物的高效消納與高值化轉(zhuǎn)化提供了全新的解決方案。

圖1：IPA介導(dǎo)的電-生物催化丙酮升值轉(zhuǎn)化

基于以上思路，首先需要電解丙酮得到高濃度、高純度的IPA作為生物發(fā)酵的原料，即“電子載體”。經(jīng)濟(jì)技術(shù)分析顯示，IPA電合成的經(jīng)濟(jì)性依賴(lài)于電解效率提升和產(chǎn)物分離純化過(guò)程的成本控制。因此，電子載體的高效合成需要同時(shí)對(duì)催化劑和反應(yīng)器設(shè)計(jì)加以?xún)?yōu)化。首先，研究者采用應(yīng)力調(diào)控策略，利用引入拉伸應(yīng)力的釕催化劑（I-Ru）實(shí)現(xiàn)了丙酮電化學(xué)加氫制異丙醇過(guò)程的性能突破。得益于拉伸應(yīng)力誘導(dǎo)的電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化，I-Ru展現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，實(shí)現(xiàn)了95.6%的最大IPA法拉第效率和-240 mA cm^-2的IPA偏電流密度。機(jī)理實(shí)驗(yàn)和理論模擬顯示，拉伸應(yīng)力的引入在降低Ru位點(diǎn)上丙酮加氫能壘的同時(shí)，抑制了析氫副反應(yīng)的發(fā)生，從而實(shí)現(xiàn)了催化性能的大幅提升。

圖2：I-Ru催化劑的結(jié)構(gòu)表征和丙酮電化學(xué)還原性能評(píng)估

圖3：I-Ru催化劑在丙酮電化學(xué)還原中的機(jī)理研究

隨后，針對(duì)電解產(chǎn)物與電解質(zhì)溶液分離的問(wèn)題，研究者采用反向工作模式的雙極膜膜電極設(shè)計(jì)，在避免電解質(zhì)溶液使用的同時(shí)，其內(nèi)界電場(chǎng)大幅抑制了原料和產(chǎn)物的跨膜損失，結(jié)合I-Ru催化劑，實(shí)現(xiàn)了純丙酮到高純IPA（~100%）的完全轉(zhuǎn)化，并完成了10 cm × 10 cm × 2規(guī)模的反應(yīng)堆棧驗(yàn)證，成功獲得了可用于生物發(fā)酵的高濃度、高純度電子載體。

圖4：高純IPA（~100%）的直接電合成

在此基礎(chǔ)上，研究者通過(guò)對(duì)釀酒酵母（Saccharomyces cerevisiae）進(jìn)行系統(tǒng)的代謝工程改造，使其能夠直接利用電化學(xué)生成的高純IPA作為碳源，實(shí)現(xiàn)了從C₆（對(duì)香豆酸）到C₁₀-C₁₈（游離脂肪酸）乃至C₄₀（番茄紅素）系列長(zhǎng)鏈天然產(chǎn)物的選擇性合成。

圖5：基于電合成IPA的生物發(fā)酵

本研究從化工副產(chǎn)物資源化利用的角度出發(fā)，不僅為清潔電能驅(qū)動(dòng)傳統(tǒng)化學(xué)工業(yè)革新提供了新思路，更為實(shí)現(xiàn)綠色化學(xué)制造開(kāi)辟了新途徑。未來(lái)的研究將聚焦于雙極膜膜電極反應(yīng)器的優(yōu)化設(shè)計(jì)、生物發(fā)酵代謝通路的調(diào)控以及電-生物催化耦合系統(tǒng)應(yīng)用的拓展。

電子科技大學(xué)教授夏川、教授鄭婷婷、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)/安徽工業(yè)大學(xué)教授曾杰、中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院研究員于濤為本文共同通訊作者。電子科技大學(xué)博士后劉春曉、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)特任副研究員趙建康和中山大學(xué)副教授/原中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院副研究員湯紅婷為共同第一作者。本研究獲得了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、四川省自然科學(xué)基金、廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計(jì)劃、深圳市科技計(jì)劃、招商局集團(tuán)、中海石油化學(xué)公司及深圳合成生物學(xué)創(chuàng)新研究院等多個(gè)項(xiàng)目的資助。

來(lái)源：中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)院