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近日，我院喻學(xué)鋒研究員等在一種新型晶態(tài)磷的大規(guī)模制備及其應(yīng)用方面取得新進(jìn)展。相關(guān)工作以“Crystalline Red Phosphorus Nanoribbons: Large-Scale Synthesis and Electrochemical Nitrogen Fixation”(晶態(tài)紅磷納米帶：大規(guī)模合成和電化學(xué)固氮)為題發(fā)表于化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊Angewandte Chemie International Edition (《德國化學(xué)》，影響因子12.257，DOI: 10.1002/anie.202006679)。論文共同第一作者是劉倩博士和張雪博士，通訊作者為王佳宏副研究員和喻學(xué)鋒研究員。

二維材料由于高比表面積、高穩(wěn)定性、大量的活性位點(diǎn)、易于調(diào)控等優(yōu)勢(shì)，在能源催化領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。不同于傳統(tǒng)的各向同性納米片，納米帶二維材料更強(qiáng)的橫向尺寸限制效應(yīng)與定向傳輸特性，有利于暴露更多的邊緣位點(diǎn)并提高電荷轉(zhuǎn)移效率，對(duì)于光電子器件制備和能量轉(zhuǎn)化應(yīng)用至關(guān)重要。自二維黑磷作為直接帶隙半導(dǎo)體被發(fā)現(xiàn)以來，磷材料二維結(jié)構(gòu)的制備獲得了廣泛關(guān)注。紅磷是其常見的磷同素異形體，具有光響應(yīng)性范圍廣、窄禁帶寬度、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、廉價(jià)、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。其中，三斜晶態(tài)紅磷 (cRP) 與黑磷一樣具有二維層狀結(jié)構(gòu)，單層由管狀磷單質(zhì)基本單元組成，天然適用于制備晶態(tài)紅磷的二維納米帶結(jié)構(gòu)。然而，由于缺乏有效的合成方法，晶態(tài)紅磷的研究與應(yīng)用受到了嚴(yán)重阻礙。

在本項(xiàng)研究中，課題組首次實(shí)現(xiàn)了在較低溫度 (480℃)、較短時(shí)間 (20小時(shí)) 內(nèi)，快速大量合成高純cRP單晶。原料轉(zhuǎn)換率約99%、單次產(chǎn)量達(dá)10克，展示出進(jìn)一步工業(yè)化的潛力。cRP晶體的大量制備為大量合成單層或者少層cRP納米帶(cRP NRs) 奠定了基礎(chǔ)。經(jīng)過探頭超聲處理后，高質(zhì)量的cRP單晶被剝離為單層或者少層納米帶 (厚度小于20 nm，平均寬度約為120 nm)。理論和實(shí)驗(yàn)研究表明，cRP NRs具有高效且穩(wěn)定的電化學(xué)固氮活性。在0.1 M Na₂SO₄電解液中，cRP NRs在-0.4 V (相對(duì)于可逆氫電極) 時(shí)的氨產(chǎn)量為15.4 μg h^-1 mg -1 cat.，在-0.2 V時(shí)法拉第效率為9.4％。研究團(tuán)隊(duì)的進(jìn)一步研究中，通過同位素標(biāo)記驗(yàn)證了氮元素來源、排除了雜質(zhì)干擾，同時(shí)結(jié)合比色分析以確定NH₃產(chǎn)量與重現(xiàn)性。

本研究工作大規(guī)模合成了晶態(tài)紅磷，揭示了晶態(tài)紅磷納米帶是一種有效的非金屬合成氨催化劑。這種類黑磷的二維磷基新結(jié)構(gòu)的成功制備也為二維材料的發(fā)展提供了新的思路。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)、中國科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究計(jì)劃、中國博士后科學(xué)基金、深圳科技研究資助等項(xiàng)目的支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006679

圖：(a)晶態(tài)紅磷塊體及納米帶制備流程圖；(b,c) 10克晶態(tài)紅磷樣品；(d) 超聲前后樣品的照片；晶態(tài)紅磷納米帶: (e) 掃描電鏡圖；(f) 透射電鏡圖；(g) 原子力顯微鏡圖；(h-k) 電化學(xué)固氮性能數(shù)據(jù)圖。