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近日，先進院喻學鋒研究員課題組在黑磷化學活性和催化應用領域取得新進展，相關(guān)成果Rapid Activation of Platinum via Black Phosphorus for Efficient Hydrogen Evolution （黑磷對鉑基電化學析氫催化劑的快速活化作用）在線發(fā)表于化學領域的頂級刊物Angewandte Chemie International Edition（《德國應用化學》，影響因子11.994）。論文共同第一作者是王欣博士和白力誠博士，通訊作者是喻學鋒研究員。論文合作者包括Paul K Chu院士和Seeram Ramakrishna院士等。

氫能作為一種環(huán)境友好的能源可用于替代化石燃料，電化學分解水制備氫氣是獲得氫能有效的方法之一。在電化學析氫領域，鉑（Pt）由于其高性能和穩(wěn)定性，是最有效且難以被取代的析氫反應（HER）催化劑，在氫燃料電池和很多工業(yè)催化中幾乎無可取代。然而，由于鉑在地殼中的儲量極低，導致其成本高昂，一克鉑的價格高達數(shù)百元，嚴重地阻礙了其大規(guī)模工業(yè)應用。因此，提高鉑的催化效率對鉑催化劑開發(fā)與應用至關(guān)重要。

將異質(zhì)元素引入金屬催化劑可以帶來協(xié)同配體或應變效應，是改變金屬催化劑的改變電子/化學性質(zhì)的有效方法。但是，鉑的結(jié)構(gòu)和化學穩(wěn)定性使該過程變得困難，通常需要苛刻的條件，例如高溫、超高真空或物理濺射/蒸鍍，這些對設備要求較高并增加制備成本。此外，以上方法難轉(zhuǎn)變成大規(guī)模、低成本且商業(yè)上可行的方法。因此，開發(fā)有效的策略以精確地控制鉑催化劑的電子結(jié)構(gòu)十分具有挑戰(zhàn)性。

在本項研究中，喻學鋒研究員團隊揭示了黑磷對鉑催化劑獨特的活化作用，利用黑磷與鉑之間的獨特的強吸附作用所自發(fā)形成的鉑-磷鍵，有效調(diào)控了鉑的電子結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明鉑-磷鍵的形成，對鉑納米顆粒產(chǎn)生強大的協(xié)同配體效應，且該成鍵能力為黑磷所獨有，紅磷與鉑就無法形成鉑-磷鍵。鉑-磷鍵能夠促進鉑催化劑的d帶中心下移，從而改變電化學反應中間體的吸附自由能。通過改變黑磷烯的加入量可實現(xiàn)鉑-磷鍵含量的調(diào)控，使得鉑催化劑的電化學性能大幅提升?；谶@種黑磷的活化作用，只需要很少量的黑磷烯，即可使得鉑催化劑的電化學析氫性能提升3.5倍，且反應在室溫條件下數(shù)分鐘內(nèi)即可完成，表明該鉑磷催化劑的巨大應用價值。這項工作還為提升各種鉑基催化劑的催化效率提供了新方法，對燃料電池和工業(yè)催化等領域都意義重大。研發(fā)團隊正依托合作企業(yè)興發(fā)集團積極推動此類黑磷-金屬復合催化劑的工業(yè)應用。

本項目得到了國家自然科學基金、中科院前沿重點研究項目、中國博士后科學基金、深圳市基礎研究布局等項目的資助。

論文鏈接

黑磷活化鉑催化劑的性能示意圖